近日，广州大学物理与材料科学学院超快（飞秒）光学实验室陈志峰副教授课题组在无机钙钛矿微纳结构超快载流子动力学方面取得重要研究进展，相关研究成果发表在ACS Photonics (中国科学院一区Top, IF: 7)。

一、研究背景

全无机金属卤化物钙钛矿具有发光量子产率高、载流子寿命长、扩散长度大和自旋注入效率高等优点，在发光器件、太阳能电池、自旋电子器件等方面表现出优异的潜力。近年来，人们开始关注形态尺寸效应对钙钛矿中的带隙、量子产率、载流子寿命及载流子迁移率等物理特性的影响，而最近的一些研究工作显示出了钙钛矿微纳结构潜在的应用前景。众所周知，深入理解材料中的载流子动力学对于设计高性能半导体器件具有重要的基础意义。然而，在以往的研究中仍缺乏对不同形态钙钛矿微纳结构中载流子动力学的深入探讨。因此，本研究工作的出发点是探索无机金属卤化物钙钛矿微纳结构的形态差异对其光生载流子超快动力学的影响，以填补这一研究空白。

二、研究内容

在这项工作中，我们运用稳态、瞬态荧光与飞秒瞬态吸收光谱方法详细研究了CsPbBr₃微棒和微块两种微结构中的多体效应及光生载流子动力学，主要研究结果总结如下。

图 1.两种CsPbBr₃微结构的稳态吸收、荧光谱及时间分辨荧光

(1)观察到两种CsPbBr₃微结构在飞秒激光激发下均产生了巨大的带隙重整化（BGR）效应，对应的带隙收缩分别为480 meV（微棒）和336 meV（微块）。该BGR效应比传统半导体以及钙钛矿体材料普遍大一个数量级，在高速光开关、光调制器等方面具有巨大的应用价值。

图 2. CsPbBr₃微块的瞬态吸收动力学、拟合分解以及过程时间常数

(2) 展示出CsPbBr₃微观结构中的载流子弛豫过程可通过结构形态调控，尤其缺陷辅助复合在微棒和微块中表现出显著的差异，进而加深对无机钙钛矿微纳结构形态与载流子动力学性质之间关系的理解。

(3)全面研究了两种CsPbBr₃微结构中的光生载流子弛豫动力学，揭示了四个不同的动力学过程，即热化和冷却、带隙重整化、缺陷辅助复合以及俄歇复合，并详细分析了影响这四个过程时间常数的物理因素。

图 3.光生载流子弛豫动力学模型

三、相关信息

上述工作以 “Giant bandgap renormalization and morphology-tunable defect-assisted carrier recombination in CsPbBr₃ microstructures” 为题发表在ACS Photonics上。我院硕士研究生严剑锋、中山大学蒋天然博士为论文共同第一作者，我院教师陈志峰副教授、湖南大学周洪副教授、香港5GH基金会伍广亨博士为论文通讯作者，广州大学为第一单位。本研究工作得到国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广州市科技计划、超快（飞秒）光学实验室、广东省硅基信息材料与集成电路设计高校重点实验室以及广州大学“新材料新装备新制造”交叉创新平台的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.3c00790。